近年来，高功率飞秒激光频率转换技术在粒子加速、红外光谱学和生物医学等应用中展现出巨大潜力。传统的中红外光源依赖多级光学参量放大器（OPA），虽能实现高能量输出，但系统复杂、体积庞大，需要精确的时空匹配。相比之下，单晶体差频产生（DFG）方案结构更为简洁，但对信号光功率要求较高。
近期，俄罗斯科学院P.N. Lebedev物理研究所提出了一种结合CO₂气体成丝光谱展宽与HgGa₂S₄（HGS）非线性晶体，实现了100 fs钛宝石激光脉冲向中红外波段的高效频率转换。如图1所示，实验使用的驱动光源为中心波长0.95 µm、脉宽100 fs、能量10 mJ的钛宝石激光器[1]。激光被分为两束，其中一束（约8 mJ）作为泵浦光，另一束（约2 mJ）经过长焦透镜聚焦进入1.46 m长的CO₂气池。在气体成丝作用下，信号光产生显著的光谱展宽，尤其在红移方向形成宽带连续谱。随后，泵浦光与展宽后的信号光经二向色镜合束后进入HgGa₂S₄晶体，发生差频作用，输出中红外脉冲。
图1 实验装置[1]
如图2（a）所示，该方案能够在6–10.5 µm波段范围内实现连续可调的中红外输出。在8 µm波长处，获得了35 µJ的脉冲能量，对应脉宽约为240 fs，其内部量子转换效率高达30%。与以往常用的BaGa₂GeSe₆晶体相比，HgGa₂S₄表现出更优越的性能：其非线性系数更大（约24 pm/V），透射范围更宽（0.55–13 µm），同时较高的带隙（2.84 eV）有效避免了在0.95 µm泵浦条件下的双光子吸收，从而突破了传统晶体效率受限的瓶颈。在能量特性方面，图2（b）展示了实验测得差频输出能量随泵浦能量呈现线性增长，符合参量过程的理论预期。
图2 （a）脉冲能量随入射角（α）的变化（b）差频脉冲能量随泵浦能量的变化，α=10° [1]
图3给出了相位匹配角度扫描光谱，输出波长在不同角度下能够平滑覆盖6–10.5 µm范围，并呈现中心波长越长带宽越宽的特性，在相位匹配角θ ≈ 43°条件下，光谱带宽最宽可达1.1 µm。
图3 不同相位匹配角下的中红外光谱[1]
在脉宽测量方面，尽管信号光在气体丝展宽过程中引入了正啁啾，差频输出因此呈现负啁啾特性，但仍然能够实现240 fs量级的脉冲（如图4所示）。理论上若进一步通过正常色散介质补偿，有望将脉宽压缩至更接近变换极限。
图4 （a）测量10 µm处中红外脉冲的自相关函数 （b）不同中心波长下测量脉宽[1]
综上，该研究展示了一种结构紧凑、效率高的飞秒中红外光源方案。其性能已可媲美多级OPA系统，并为未来高能量、宽带中红外光源的发展提供了新思路。
参考文献:
[1] Kinyaevskiy I, Koribut A, Grudtsyn Y, et al. Frequency conversion of a 100-fs Ti: sapphire laser pulse into the mid-IR range in a single HgGa2S4 nonlinear crystal with a quantum efficiency of 30%[J]. Optics Letters, 2025, 50(7): 2267-2269.
